锂金属电池由于其锂负极超高的理论比容量(3860 mAh g-1)被视为下一代高能量密度储能系统最有前景的候选体系之一,凝胶聚合物电解质因兼具高离子电导率与加工性而备受关注,但长期面临“离子电导率”与“机械性能”难以兼得的困境。因此,如何协同增强GPEs的机械性能与离子电导率,成为实现高安全与高电化学性能的关键科学问题。
针对这一挑战,中国科学技术大学龚兴龙教授、邓华夏教授团队与合肥大学梁鑫教授以及上海理工大学窦世学教授、刘化鹍教授合作提出一种仿石蚕蛾幼虫巢穴的凝胶聚合物电解质(CLC GPE),通过电纺PVDF-HFP纳米纤维网络模拟巢穴中的三维多孔蛋白质骨架,并将剪切增稠流体作为“沙粒”颗粒粘附并填充于纤维基质中,构建了独特的“颗粒-纤维”双网络结构,成功实现了体系机械性能和离子电导率的同步提升。相关成果以“A caddisfly larva case-mimicked gel polymer electrolyte with high toughness and enhanced ion transport for safe lithium metal batteries”为题,发表在国际知名期刊《Science Advances》上。中国科学技术大学工程科学学院博士研究生刘泉和合肥大学梁鑫教授为论文共同第一作者,龚兴龙教授、邓华夏教授和刘冰特任副研究员为通讯作者。该工作得到国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费的资助与支持。
自然界石蚕蛾幼虫建造的“刚柔并济”巢穴兼具通透性与力学鲁棒性的特点,其通过丝纤维粘结环境颗粒形成的复合结构。受此结构启发,研究团队设计了一种颗粒-纤维双网络凝胶聚合物电解质,同步实现了高离子电导率与优异的力学性能(高韧性、抗冲击、阻燃),并能有效抑制锂枝晶生长。基于该电解质的对称电池和全电池均展现出长期循环稳定性与高容量保持率,软包电池在高速冲击、折叠、切割及高温等极端条件下仍可正常工作,为高安全、高能量密度锂金属电池的实用化提供了新策略。
通过协同调控力学均匀性与离子解离行为,CLC GPE在离子电导率与韧性之间实现了出色的平衡,为高安全、高性能锂金属电池提供了理想方案。通过有限元分析与DIC数字图像相关方法发现,CLC的“颗粒-纤维”双网络结构能分散应力、均匀化应变分布,避免局部集中,从而显著提升力学性能。分子动力学模拟表明,M-SiO2与BMIM+阳离子对PF6-具有高结合能,可锚定阴离子、调控Li+溶剂化层并促进锂盐解离,从根源上增强电化学性能。

图1. CLC GPE的制备、设计策略及性能比较
在动态安全性能方面,得益于骨架增强结构与STF的剪切增稠效应,CLC膜在150.1 km/h子弹冲击下保持不被击穿,采用CLC GPE的软包电池在两次高速冲击后仅电压微动、未短路,循环性能几乎不受影响;而对照组电池电压骤降、容量大幅衰减。此外,CLC电池在落锤冲击、针刺及压缩下均未发生短路或漏液,展现出卓越的动态防护能力与高安全应用潜力。
原文链接:Quan Liu, Xin Liang, Bing Liu, Yuan Yuan, Kang Wang, Yuxin Xia, Bingbing Li, Huakun Liu, Shixue Dou, Xiang Li, Huaxia Deng, Xinglong Gong. A caddisfly larva case–mimicked gel polymer electrolyte with high toughness and enhanced ion transport for safe lithium metal batteries. Sci. Adv.12, eaed3988 (2026).
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aed3988