碳材料在人类文明发展过程中扮演了重要角色。其中，无序碳是一种典型的而且具有广泛应用的碳材料，其较大的密度范围和优异的热学和力学性能使其广泛应用于航空航天复合材料、热核燃料涂层、气体吸附存储、高温陶瓷界面相和电极材料等。无序碳通常具有局部有序的类石墨烯碎片结构，但在较大尺度上这些共价连接的碎片结构是无序和非晶态的，导致其细观结构和织构特征难以表征。考虑到其连续的三维连通性和较高的石墨化程度，因此可以在无序三维石墨烯网络的模型框架下研究无序碳的微观结构和力学性能等。阐明无序石墨烯网络的微结构、力学性能和结构拓扑之间的内在关联对于揭示无序碳中被无序结构隐藏的材料本征特性具有重要意义。
近期，中国科学技术大学中国科学院材料力学行为和设计重点实验室吴恒安教授团队采用分子动力学模拟构建了不同密度的三维无序石墨烯网络模型，发现了三维无序石墨烯网络力学性能与结构拓扑之间的新的标度律，给出了三维无序石墨烯网络的微观力学图景。相关研究论文以“Micromechanical Landscape of Three-Dimensional Disordered Graphene Networks”为题在线发表在《Nano Letters》期刊。
图1. 三维无序石墨烯网络结构示意图以及力学性能与结构拓扑之间的内在关联。
从基本的力学行为出发，通过单轴拉伸、压缩和剪切的分子动力学模拟，可以获取三维无序石墨烯网络主要的变形模式、失效机制以及变形-拓扑和微结构-力学等内在关联。无序石墨烯网络的拉伸和剪切响应都表现出反常的超长塑性变形特征，其中石墨烯纳米片的旋转和滑移可以将内部的应力集中传递到未损伤区域，从而触发层间连接和石墨烯片层的断裂撕裂以及相关联的多种能量耗散机制。然而，压缩行为表现出特殊的塑性破坏，即石墨烯片层形成局部弯折扭结形貌以及局部滑移导致的撕裂的石墨烯碎片在密实化过程中形成sp3杂化纳米碳。这些变形模式的差异导致三维无序石墨烯网络表现出拉压不对称性。在结构拓扑分析中发现，扭曲的面外拓扑缺陷导致无序石墨烯网络在变形过程中表现出更明显的负曲率特性。有趣的是，在无序石墨烯网络的力学性能和结构拓扑之间发现新的标度律，即杨氏模量和拉伸强度的对数值均与整体网络的平均角缺陷存在反比的线性关系。强度-密度的Ashby图显示无序石墨烯网络的力学性能可以达到理论极限区域，而且其比强度和可变形能力超越了大多数传统材料。
审稿人评价该工作：“It is a very interesting piece of work with sufficient novelty to justify its publication...”、“The authors revealed an important correlation between mechanical properties and structure topology of 3D DGNs. The current study would have significant impact on fundamental understanding ofrelationships among deformation, mechanical properties and microstructures…”。相应的研究结果首次揭示了无序三维石墨烯网络力学性能与结构拓扑之间的标度律，从原子尺度模拟阐明了无序碳的本征材料属性并定量给出了描述其微观力学性能和结构参量相关联的图景，对于理解热解碳、闪蒸石墨烯、多孔碳以及其他无序碳和无定型碳的微结构-拓扑-力学关联关系具有重要意义。
中国科大近代力学系朱银波特任副研究员为论文第一作者，吴恒安教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金和中国科学技术大学青年创新重点基金等项目的资助。
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02985